علی رجایی به عنوان بازیگر در برخی فیلمها مشارکت کرده است:
قتل عمد درباره آن است که: در یک نیمه شب، غریبه‌ای توسط یک هیولا به قتل می‌رسد. حادثه آن شب، پشت پرده می‌ماند. چند شب بعد یک ماجرای عاطفی چهره دیگری از قاتل نشان می‌دهد. در این فیلم علی رجایی با محمد احمدی, سعید دولتخانی, محمد فیلی, ارسلان کیان‌ارثی, امیر رضایی, پگاه احمدی, حسن اسدی, سودابه خسروی, صدف فرهودی, نیلوفر استخری, سجاد حسین پور, سهراب شهیدی, پارمیدا احمدی, مهسا جاوید همکاری کرده است.
